近日，永利官网熊宇杰常务副校长、岳艳博士和盛天副教授在电催化二氧化碳还原领域取得重要进展。该成果以“Biomimetic Phthalocyanine-Based Covalent Organic Frameworks with Tunable Pendant Groups for Electrocatalytic CO2 Reduction”为题，于2024年7月9日，在国际顶级化学期刊《Angewandte Chemie International Edition》上在线发表。原文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202411188。

电催化二氧化碳还原反应（CO₂RR）是一种将CO₂转化为高附加值产物的有效方法，通过调整催化位点附近的微环境可以优先调控其活性和选择性。其中SACs因其具有有效利用的金属中心而成为一类高活性的候选催化剂。在SACs的设计方面，载体的选择对于实现高活性和稳定性的目标至关重要。借鉴于自然界中的叶绿素和血红素的结构，该团队设计了一种调节CO₂RR微环境的新策略。通过使用哌嗪连接的导电共价有机框架（COFs）作为单原子催化剂（SACs）的多功能载体，构建了三种带有不同侧基的哌嗪连接的基于NiPc的COFs，用于电催化CO₂RR。尽管所有的COFs在恶劣条件下都表现出高化学结构稳定性和良好的导电性，但含-CH₂NH₂侧基的COF可以大大提高CO₂RR的活性和选择性。实验表征和理论模拟证明，供电子基团（-CH₂NH₂）不仅降低了COF的表面功函数，还提高了关键中间体*COOH的吸附能。这项工作不仅扩展了哌嗪连接的COFs的类型，还为设计用于将CO₂电还原为增值产品的定制电催化剂提供了见解。

论文第一作者为yL23411永利官网登录2022级化学专业硕士研究生谢涛，熊宇杰教授、岳艳博士、盛天副教授为文章的通讯作者，yL23411永利官网登录为第一完成单位。